Le nouveau directeur, Charles-Eugène Delaunay, est né le 9 avril 1816 à Lusigny (Aube). Sa vocation astronomique vient de la lecture des oeuvres de Laplace, qu'il a reçues en prix en tant que major de sortie de l'École polytechnique. A partir de 1845, et jusqu'à sa mort, ses travaux portent exclusivement sur le mouvement de la Lune : en vingt-cinq ans il va en élaborer une théorie qui assurera sa gloire, et dont de nombreux éléments sont utilisés aujourd'hui pour l'étude du mouvement des satellites artificiels. 

Delaunay inaugure sa direction en présentant un projet singulier : transporter l'Observatoire à Fontenay-aux-Roses, ou le conserver à Paris «à la condition de raser complètement l'édifice de Louis XIV». La guerre survient, et il fait démonter et entreposer à l'abri tous les instruments de l'Observatoire, où il se trouve bientôt seul en compagnie de l'astronome américain Simon Newcomb. 

Dès la fin de la Commune, il s'attache à une réorganisation de l'Observatoire ; le décret du 5 mars 1872 rapproche celui-ci du Bureau des longitudes, dont le rôle est d'ailleurs limité à un avis dans les nominations et à la participation à une commission d'inspection annuelle. 

Le 5 août 1872, Delaunay périt au cours du naufrage d'une embarcation à bord de laquelle il visitait la rade de Cherbourg.